Im Jahr 1893 zog die Familie Frey von Delémont nach Bern, wo Marguerite Frey-Surbeck für zwei Jahre die Kunstgewerbeschule bei Louis Moilliet besuchte. Nach einem Privatunterricht bei Paul Klee in den Jahren 1904 und 1906, reiste sie nach Paris und studierte an der Akadémie Ranson, wo sie von Lucien Simon, Félix Vallotton, Maurice Denis und Edouard Vuillard unterrichtet wurde. Hier lernte sie den Maler und späteren Ehemann Victor Surbek kennen. Gemeinsam gründeten sie eine private Malschule in Bern und leiteten diese bis 1931. Die Künstlerin, zum anfänglichen Zeitpunkt weniger bekannt als ihr Ehemann, malte zunächst in ihrem gemeinsamen Zuhause in der Berner Altstadt. Bald darauf halten sie beide ein gemeinsames Atelier in einem Chalet in Iseltwald. Seit 1906 ist die Malerin in zahlreichen nationalen und internationalen Einzel- sowie Gemeinschaftsausstellungen vertreten. 1942 wird sie Mitglied in der Eidgenössischen Kunstkommission und engagierte sich in Vereinigungen Schweizer Malerinnen und Bildhauerinnen. Das Künstlerpaar reiste u.a. in die Toskana, nach Korsika, Sizilien, Malta, Griechenland und Kalabrien, wo sie Sujets für ihre figurative Malerei, Landschaften und Stillleben finden.